大科學(xué)中心/物質(zhì)學(xué)院柳學(xué)榕課題組利用激光泵浦-同步輻射共振磁散射探測(cè)的測(cè)量技術(shù)，在三維反鐵磁有序的銥氧化物材料Sr₂IrO₄中觀測(cè)到激光單脈沖誘導(dǎo)的磁有序維度降低，并首次提出在非平衡自旋弛豫過(guò)程中，不同強(qiáng)度的自旋交換作用之間存在“時(shí)間窗口失配”機(jī)制。這一發(fā)現(xiàn)為強(qiáng)各向異性有序現(xiàn)象的超快非平衡演化動(dòng)力學(xué)過(guò)程研究提供了新的思路和方向。近日，相關(guān)成果以“Single-Laser-Pulse-Driven Thermal Limit of the Quasi-Two-Dimensional Magnetic Ordering in Sr₂IrO₄ ”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)物理學(xué)期刊Physical Review X上。

對(duì)磁性材料中自旋的光學(xué)操控在信息和存儲(chǔ)技術(shù)方面具有廣闊的應(yīng)用前景，此前的研究顯示，飛秒級(jí)的超短脈沖光可以在數(shù)十個(gè)飛秒內(nèi)使鐵磁體退磁化，甚至可以可控地轉(zhuǎn)變磁疇的方向。關(guān)于這樣的超快非平衡過(guò)程的理解通常建立在維象的電荷、自旋和晶格子系統(tǒng)溫度參數(shù)關(guān)聯(lián)演化的圖像上，在激光脈沖激勵(lì)后的幾十到幾百個(gè)皮秒的時(shí)間尺度內(nèi)，經(jīng)過(guò)不同自由度之間的經(jīng)典熱耗散，自旋有序會(huì)恢復(fù)到其原先的熱平衡態(tài)。盡管這個(gè)經(jīng)典的圖像適用于很多簡(jiǎn)單的磁性體系，對(duì)于具有復(fù)雜自旋交換作用的體系是否成立仍有待證實(shí)。

柳學(xué)榕課題組利用美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源的時(shí)間分辨散射線站，研究了具有強(qiáng)烈晶格結(jié)構(gòu)各向異性材料Sr₂IrO₄中三維反鐵磁有序在單激光脈沖激勵(lì)后的演化。他們發(fā)現(xiàn)，樣品被激勵(lì)后，層內(nèi)磁有序經(jīng)過(guò)弛豫會(huì)恢復(fù)到原先的長(zhǎng)程有序，而層間的磁有序被“永久”破壞。隨著激光脈沖能密度的增加，被抑制的層間關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度逐漸變短并穩(wěn)定到一個(gè)非零的極限值。理論計(jì)算表明這個(gè)極限值對(duì)應(yīng)材料為抵抗自旋熱漲落而維持準(zhǔn)二維磁長(zhǎng)程有序所需的最小第三維度關(guān)聯(lián)長(zhǎng)度。這樣的非平衡演化行為可以用決定磁有序的強(qiáng)層內(nèi)交換作用和弱層間交換作用在時(shí)間軸上的競(jìng)跑和“時(shí)間窗口失配”來(lái)解釋。強(qiáng)層間交換作用在亞皮秒的超快時(shí)間尺度內(nèi)重新建立了層內(nèi)自旋長(zhǎng)程有序，形成宏觀層間磁疇，阻止了相對(duì)較慢的層間有序的恢復(fù)。

這一工作揭示了經(jīng)典的熱耗散圖像在解釋復(fù)雜磁有序體系的非平衡動(dòng)力學(xué)中的局限性，并為其它強(qiáng)烈各向異性有序態(tài)的非熱力學(xué)平衡超快演化過(guò)程的研究提供了新的思路。

該論文中，博士研究生王瑞塘為第一作者，柳學(xué)榕教授為通訊作者。該研究主要得到了基金委、科技部、上科大啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、中科院的大力支持。該工作的實(shí)驗(yàn)部分在美國(guó)Argonne國(guó)家實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)光源完成。

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https://journals.網(wǎng)址未加載/prx/pdf/10.1103/PhysRevX.11.041023

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